Был театральным актером. В кино начал сниматься в конце пятидесятых. Ключевыми для его карьеры стали фильмы «Красная пустыня» Антониони и «Дикие гуси» Эндрю МакЛаглена. Последняя роль Харриса — Альбус Дамблдор, директор школы чародейства и волшебства «Хогвартс». Поначалу он отказался от съемок, но внучка сумела его переубедить. Харрис успел сняться только в первых двух частях поттерианы. После смерти Харриса эта роль перешла к Майклу Гэмбону.